Angelina y Brad, además de ser una pareja admirada y con numerosos fans, además son la pareja más generosa de la Meca del Cine.Según el Diario Huffington Post, donaron durante el año 2006 más de 8 millones de dólares (casi 6 millones de euros) a los más necesitados, en diversas obras benéficas a diferentes causas humanitarias. Creando la Fundación Jolie-Pitt, a la que entregaron 4 millones de dólares.

Destinaron más de 2,5 millones a Médicos Sin Fronteras y Global AIDS Alliance, dedicada a la lucha contra el SIDA. Así como 140.000 dólares a la Cruz Roja de Namibia, lugar para ambos muy querido por haber sido donde se produjo el nacimiento de su primera hija biológica, Silloh. A la Fundación Daniel Pearl entregaron 100.000 dólares, Fundación creada en memoria de este periodista que murió en 2002 a manos de los radicales islamitas en Pakistán y a cuya viuda representó Angelina en el Cine. A la Fundación Global Green USA y a la Fundación para la Investigación de la Epidermolisis Bulloma destinaron la misma cantidad de dinero. Y a un parque público de Los Ángeles, entregaron 20.000 dólares y 5.000 dólares a un orfanato americano, cuya visita a las instalaciones impresionó a Angelina.

Desde que pueden y no sólo con dinero sino con ayuda presencial, han estado colaborando en causas benéficas. Han viajado muchas veces a Nueva Orleans para ayudar y colaborar en los desastres de las devastadoras inundaciones del año 2005.

Angelina es Embajadora de Buena Voluntad de la ONU en lugares como Irak o Siria. Adoptando, en no menor gesto de generosidad a sus tres hijos: Maddox, un niño camboyano, que ya tiene 6 años, Zahara, de casi 3, ya adoptada por los dos, y Pax Thien, un niño vietnamita de 5 años.